Когда-то на месте Смольного собора находилось село Спасовщина, позже — форт Сабина. После основания города на данном месте основали Смоляной двор, где варили дёготь для Адмиралтейской верфи. Тогда это место получило название Смольного.
Императрица Елизавета I выбрала Смольное для строительства монастыря, рассчитанного на 120 девиц из благородных семей. Автором проекта Воскресенского Новодевичьего монастыря стал архитектор Франческо Бартоломео Растрелли. Само строительство началось в 1749 году, в ходе него зодчий изменил проект, в частности, увеличив высоту колокольни до 167 метров, но она так и не была построена. По легенде, в алтарной части Смольного собора один из рабочих совершил суицид, и из-за этого здесь нельзя проводить службы. В 1775 году были достроены корпуса, но интерьеры доделать не удалось из-за нехватки денежных средств.
Наконец, в 1835 году церковь освятили как Собор всех учебных заведений. В церковном зале помещались до 6 тысяч человек, запрестольный образ создал художник Алексей Венецианов. В 1923 году Смольный собор закрыли и стали использовать в качестве склада. В 1974 году в здании открылся филиал Музея истории Ленинграда, в 1990 году — концертно-выставочный комплекс. В 2015 году Смольный собор передали в ведение Русской православной церкви. Ближайшая к храму станция метро — «Чернышевская».
